ニュース

Dec 11, 2023

フレキシブルバッテリー

Rapporti scientifici Volume 12,

Scientific Reports volume 12、記事番号: 12356 (2022) この記事を引用

2380 アクセス

1 引用

メトリクスの詳細

この研究では、柔軟な非生物グルコースハイブリッド燃料電池とインターフェースされた低電力マイクロコントローラーベースの近距離無線通信 (NFC) が、バッテリーレスのグルコースセンサーとして機能するように設計されています。 非生物的グルコース燃料電池は、アノード領域にコロイド白金 (co-Pt) を堆積し、カソード領域に酸化銀ナノ粒子と多層カーボン ナノチューブ (Ag2O-MWCNT) 複合材料を堆積することによって製造されます。 電気化学的挙動は、サイクリック ボルタンメトリーとクロノアンペロメトリーを使用して特性評価されます。 このグルコースハイブリッド燃料電池は、7 mM 生理的グルコースの存在下で、0.26 V で 0.46 V の開路電圧、0.444 mA/cm2 の短絡電流密度、および 0.062 mW/cm2 の最大出力密度を生成しました。 非生物グルコースハイブリッド燃料電池と NFC モジュールをデバイスに統合すると、グルコース監視システムからのデータが Android アプリケーションに正常に送信され、ユーザー インターフェイスで視覚化されます。 セル電圧はグルコース濃度 (最大 19 mM) と相関し (r2 = 0.989)、感度は 13.9 mV/mM・cm2 でした。

継続的な血糖モニタリングは、体内の血糖値の上昇によって生じる可能性のある合併症を軽減する最も効果的な戦略です。 糖尿病患者は、指プリックテストおよび/または持続血糖モニター (CGM) を使用して血糖値を頻繁にチェックする必要があります。 体内のグルコースを監視するための理想的なセンサーは、長期安定性を示し、グルコース レベルの一時的な変化を患者または介護者にワイヤレスで伝達する必要があります。 電気化学トランスデューサーは、グルコースベースのバイオセンサーの開発において、過去数十年にわたって多くの注目を集めてきました 1、2、3。 電気化学トランスデューサは、分析対象物の濃度や全体の組成などの化学情報または生物学的情報を有用な電気信号に変換します。 さらに、構築が簡単で、検出、選択性、感度が大幅に制限されているものの、反応時間が速いなど、他の技術に比べて幅広い利点があります4、5、6。

電気化学バイオセンサーの感度は、電気活性領域の設計に使用される導電性材料によって大幅に向上し、電気化学バイオセンサーの感度と線形範囲を高めるためのセンシング材料としてナノ材料が広く研究されています7。 ほとんどの電気化学バイオセンサーは、広範囲の検体を検出するように設計されており、通常、酵素、抗体、アプタマーなどの生体認識要素または生体受容体で修飾された電極感知材料で構成されています 8、9。 多層および単層カーボン ナノチューブ 6、9、半導体金属酸化物 7、10、導電性ポリマー 11、12、13、およびグラフェン 14 は、最もよく使用されるセンシング材料の一部です。 白金、金、銀などのナノ粒子やナノ構造の応用は、バイオレセプターから集電体への直接的かつ高速な電子伝達や、バイオセンサー効率を高めるための優れた電気化学的特性により、引き続き大きな注目を集めています。これらの材料は、高い体積対表面積比と優れた生体適合性を示すため、ウェアラブル健康モニタリングデバイス用のバイオセンサー開発における生体受容体の代替として魅力的です 1、19、20、21。

ウェアラブル ヘルスケア デバイスは主にデバイスの小型化と無線操作 (Bluetooth や近距離無線通信 (NFC) など) に焦点を当ててきました 22, 23。ウェアラブル デバイスは主に Bluetooth テクノロジーを使用してきましたが、その大きなサイズと重量はウェアラビリティに影響を与える可能性があります 22。 アリら。 Bluetooth low Energy (BLE) を使用した埋め込み型グルコースモニタリングデバイスの開発について報告しました24。 システムからのグルコース データは BLE 経由で PDA (スマートフォンまたは iPad) に転送され、データはテキスト形式で表示されます。 この技術は、外部電源ユニットと埋め込み型ユニットの消費電力を下げることにある程度の成功を収めています。 同様に、血糖計、Arduino Uno、Zigbee モジュールを利用してワイヤレス ボディ エリア ネットワーク ベースの血糖値モニタリング システムが構築され、リモート血糖モニタリングを実現するために Web サイトが使用されました 25。 ただし、Arduino Uno ボードと Zigbee モジュールの消費電力が高いため、システムはエネルギー効率が高くありません。 この制限に対処するために、他の企業は外部送信機を使用して、Bluetooth 機能とスマートフォン アプリケーションを使用してグルコース センサーにワイヤレスで接続し、充電しています26。 さらに、NFC ベースのデバイスは、バッテリー不要でワイヤレスであるという利点により、体の快適性を向上させるために提案されています 27, 28。 比色汗センシング 26、心臓を監視する「皮膚のような」デバイスなど、さまざまな NFC ベースのアプリケーションが実証されています。心拍数変動 (HRV)27、表皮紫外線線量計 28、パルスオキシメトリー 29、スマートコンタクトレンズ 30、およびワイヤレス電子タトゥー 18。

この研究では、NFC 技術を使用したグルコース非生物ハイブリッド燃料電池とバッテリーレス無線モジュールで構成される、印刷されたフレキシブルなバッテリーレス無線グルコース監視システムを紹介します。 開発されたアノード電極とカソード電極は、それぞれ co-Pt と Ag2O-MWCNT 複合材料で装飾されています。 開発された非生物ハイブリッド燃料電池から生成された電圧はグルコースと相関しており、NFC モジュールからハンドヘルド スマートフォン アプリケーションへのデータ転送用のアナログ信号として機能します。 データ転送モジュールには、非生物ハイブリッド燃料電池からそれぞれの瞬時電圧データを受信する NFC アンテナを備えたスマートフォンを使用して有効化される低電力マイクロコントローラー (MSP 430) が使用されました。 開発されたスマートフォン アプリケーションは、エンドユーザーの視覚化のために NFC デバイスとスマートフォンの間でデータを通信するために展開され、データ送信に必要なエネルギーはスマートフォンによって提供されます。 作製されたシステムは、患者が適切なタイムスタンプやその他の変数を使用して血糖値を記録および監視し、疾患をより適切に管理できるツールとして使用できる可能性があります。 さらに、スマートフォンアプリケーションは、モバイルデバイス（スマートフォンやタブレットPCなど）を介してパーソナライズされた健康情報を提供することで、ウェアラブルヘルスケアの利便性を向上させることができます。

図 1 は、非生物燃料電池、NFC モジュール、スマートフォン アプリケーションに基づくグルコース監視システムを概略的に示しています。 電極基板材料は、NGP-J ゴールドインクと DMC-11610 カートリッジ (ドロップサイズ 10 pL) を備えた Fujifilm Dimatix 2850 マテリアル プリンターを使用して、以前に報告された方法 18 に従って、ポリエチレン テレフタレート ウェハー上のバクテリア ナノセルロース上に印刷されました。 簡単に説明すると、印刷されたAuアノードとカソードはそれぞれ白金コロイド（co-Pt）と酸化銀ナノ粒子多層カーボンナノチューブ（Ag2O-MWCNT）で修飾され、ナフィオンでコーティングされました。 犠牲酸化銀カソードと組み合わせた電気触媒性の co-Pt アノードは、電圧がグルコース濃度と相関しており、グルコース センサーとして機能するため、グルコース モニタリング デバイスとしてハイブリッド燃料電池を使用する際に重要な役割を果たします 16, 31。非生物ハイブリッド燃料電池の酸化還元 (レドックス) 反応は次のとおりです。

非生物グルコースハイブリッド燃料電池、NFCモジュール、スマートフォンアプリケーションで構成されるワイヤレスグルコースモニタリングシステムの概略図。 非生物グルコースハイブリッド燃料電池は、コロイド白金 (co-Pt) アノード (a) と酸化銀 (Ag2O) ナノ粒子 - カーボン ナノチューブ (MWCNT) カソード (b) を使用して構築されます。

この場合、Ag2O は室温で空気/酸素にさらすことでゆっくりと再生されます 18。 組み立てられた非生物グルコース燃料電池は、無線伝送のために NFC (TI RF430FRL152H) モジュールに接続されました。

図 2A に示すように、デバイスの動作は 2 つの部分に分かれています。(1) スマートフォンと無線通信するための NFC チップとコイルで構成される無線インターフェース、および (2) NFC チップと非生物グルコースハイブリッド燃料電池インターフェース。アナログ信号を 14 ビット シグマ デルタ ADC 値に読み取ります。 スマートフォンなどの NFC リーダーを NFC モジュールに近づけると、デバイスに電力が供給され、NFC モジュールから転送されたデータが取得されます。 ここでは、燃料電池システムに接続するために抵抗 (R1 = 100 kΩ) が接続され、基準抵抗として機能します。 コンデンサ C1 (9 pF) と C2 (0.1 μF) は、それぞれ NFC システムの共振周波数調整用の共振コンデンサとノイズ除去用のデカップリング コンデンサとして機能します。 低電力マイクロコントローラーでの先行するアナログからデジタル信号への変換により、取得されたデータは RF フィールド通信を介してスマートフォンに転送され、グルコース校正データに基づくカスタム アルゴリズムを使用して変換されます。 ユーザー インターフェイスは、年齢、身長、体重などの他の機能を組み込んで開発されており、病気の重症化につながる可能性のある突然の変化を将来追跡できるようになります。 このアルゴリズムは、スマートフォンに表示するための追加機能の抽出を可能にするために、複数のスクリプトを使用して JAVA で開発されました。 現在の Android アプリケーションは、リアルタイム データの取得に重点を置き、時刻と日付のスタンプ、およびデータ視覚化のためのグラフィカル ビュー オプションを提供します。 図 2B は、ウェアラブル用途のために皮膚に適用される物理的検出システムを示しています。

(A) グルコースハイブリッド燃料電池と NFC ベースの無線モジュールを含むグルコース監視システムの概略図。 画像挿入: 実験セットアップ。 (B) 皮膚に適用される物理検出システム。

構築した非生物グルコースハイブリッド燃料電池によるグルコースに対する応答を定量化するために、7 mM グルコースを含む 0.1 M リン酸緩衝溶液 (PBS) 中で表面積 1.178 cm2 の co-Pt アノードに対してサイクリック ボルタンメトリー (CV) をさまざまな条件下で実行しました。 20 ～ 100 mV/s の範囲のスキャン速度を測定して、電気化学反応が拡散制御によって支配されているか表面制御によって支配されているかを決定します (図 3A)。 -0.7 ～ 0.8 V の電位ウィンドウが使用されました。 図 3B は、対応する酸化ピーク電流が走査速度の増加とともに増加し、走査速度の平方根と線形相関があることがわかり、したがって拡散制御されることを示しています。 ナノ構造の co-Pt Au アノードは有効表面積を示し、観察された拡散制御反応は Randles-Sevcik 方程式によって確認できます。ここで、電子は電解質溶液と電極表面の間で容易に移動します 32。 グルコースの電気酸化は、グルコースの存在下で金 co-Pt 表面で起こる電子移動によって可能になります。 結果として生じる酸化ピークは、グルコースの非存在下での電流密度 0.85 mA/cm2 と比較して、約 1.435 mA/cm2 のより高い電流密度を示しました。 これは、co-Pt がグルコースの直接酸化において触媒効果を発揮することを示しています。 Ag2O-MWCNT 複合材料は、式 1 に示すように、ハイブリッド燃料電池の電子受容体として使用されます。 (2)。 Ag2O は、空気中で 0.231 V の開始電位で Ag に還元されます。さらに、この犠牲 Ag2O 陰極は、室温で PBS 中で空気/酸素にさらすことでゆっくりと再生できます。 リニアスイープボルタンメトリーは、非生物ハイブリッド燃料電池の性能特性を取得するために使用されます。 7 mM 生理的グルコースの存在下で、0.46 V の開路電圧、0.444 mA/cm2 の短絡電流密度、および 0.26 V での最大電力密度 0.062 mW/cm2 が得られ、これにより共分子への電子伝達が成功したことが示されます。 Pt および Ag2O-MWCNT 電極。

(A) 7 mM グルコースを含む 0.1 M PBS 中でのさまざまなスキャン速度でのサイクリック ボルタンメトリーによる co-Pt Au アノードの特性評価。 (B) 陽極ピーク電流と走査速度の平方根の間の対応する線形関係。

co-Pt Au アノードのクロノアンペロメトリーは、一定の撹拌下で電解質を支持する 0.1 M リン酸緩衝液中で実行され、続いて - 100 mV の印加電位でグルコースを連続的に添加しました。 図 4A は、グルコースを連続的に添加したときの階段状のアンペログラムを示しています。 グルコースのアリコートを添加すると、酸化電流はほぼ瞬時に増加し、3 秒以内に定常状態の酸化電流になりました。 センサーの迅速な応答は、電子がグルコース電解質から電極表面に即座に輸送される co-Pt の触媒活性によるものです 33。 酸化電流はグルコース濃度の増加とともに増加しました。 図 4B は、対応する検量線が 40 mM グルコース (r2 = 0.989) まで直線関係を示し、感度が 0.795 mA/mM・cm2 であることを示しています。 競合分析物と非競合分析物はグルコースと共存し、容易に酸化されます。 体液中の干渉分析物は、グルコースのそれより少なくとも 10 分の 1 です。 図 5 は、グルコース (0.5 mM、1 mM、および 3 mM) と 1 mM の競合および非競合干渉分析物 (尿酸、アスコルビン酸、アセトアミノフェン、ガラクトース、フルクトース、およびマルトース) を添加したときの電流応答曲線を示しています。応答電流は急激に増加し、グルコースの定常状態に達しました。 尿酸、アスコルビン酸、アセトアミノフェン、ガラクトース、フルクトース、およびマルトースに対する現在の反応は、有意ではないことが観察されました5。 これらの結果は、co-Pt の良好な選択性を示しています。これは、ナフィオンコーティングと co-Pt によって可能になった特異性に起因すると考えられます。

(A) 0.1 M PBS pH 7.4 中でグルコースを連続的に添加したときの co-Pt のクロノアンペロメトリー (印加電位: − 0.1 V)。 (B) 対応する検量線。 エラーバー: 三重測定の±標準偏差。

電流 (i) 0.5 mM、1 mM、および 3 mM グルコースと 1 mM の干渉分析物の添加時の co-Pt アノードでの干渉分析物の応答プロファイル、印加電位: 0.1 M PBS pH 7.4 で - 0.1 V。

TI RF430FRL152H は、NFC/RFID 通信を使用して、通常 1 ～ 5 cm34 の範囲の短距離でデータをワイヤレスで送信します。 NFC はパッシブ 13.56 MHz RFID トランスポンダ チップで、ISO 15,693 および ISO 180,003 準拠の RFID インターフェイスと、2 KB の統合強誘電体ランダム アクセス メモリ (FRAM) およびシグマデルタ アナログを備えたプログラマブル 16 ビット マイクロコントローラ MSP430 を備えています。デジタル コンバーター (ADC) インターフェイス。 NFC モジュールは、2 つのコイル型インダクター間の電磁誘導を調査するために実装されました。誘導電力は、NFC デバイスとリーダー (スマートフォンなど) の 2 つのコイルの共振周波数をそれぞれ一致させることによって最大化されます 35, 36。インダクタンスはより強力な磁気電力の誘導に必要であり、主に巻数によって決まります37。 巻数が増えるとより大きな寸法が必要となるため、デバイスの小型化と高磁力は両立しません。 使用されるアンテナは 5 つのターンを持ち、隣接するターン間の間隔は 0.5 mm です。 さらに、NFC リーダーは NFC デバイスの電源として機能するだけでなく、NFC デバイスからデータを読み取ることもできます38、39。この場合、NFC 対応スマートフォンは NFC デバイスに電力を供給できます40、41。 NFCモジュールに接続されたグルコースハイブリッド燃料電池を空気飽和グルコース溶液に浸漬した。 電力伝送により測定が開始され、送信されたデータの受信にかかる時間は 2 秒未満でした。 非生物グルコースハイブリッド燃料電池によって生成された電圧は、NFC モジュールを介して送信され、電圧アナログ信号を 0.0 ～ 0.9 V の低電圧信号のデジタル信号に変換します。その後、収集された信号は内蔵のシグマ ADC 変換によって変換されます。無線周波数（RF）フィールド通信を通じてスマートフォンに送信され、開発されたグルコース相関アルゴリズムが検出されたグルコース値を計算して報告できるようになります。 このデータはさらに処理されて、リアルタイムのレポートが提供されます。 したがって、NFC により、電気化学的非生物グルコースハイブリッド燃料電池の無線測定が可能になりました。

NFC デバイスには、プログラム コードや、校正データや測定データなどのユーザー データを保存するための、汎用の不揮発性 FRAM メモリが統合されています。 内蔵の 14 ビット シグマ デルタ ADC には、プログラマブル ゲイン アンプを備えたアナログ フロントエンドがあり、入力信号が入力電力の上限に達しないようにします。 シグマデルタ変調器はアナログ入力信号をスキャンし、低周波数のノイズを低減します。 この場合、内蔵 ADC により、最大 2 kHz のサンプリング周波数で、キャプチャされたセンサー読み取り値の高解像度アナログ - デジタル変換が可能になりました。 ISO/IEC 15693 モジュールとの互換性により、アナログ フロントエンド 35 を介した非接触通信をサポートするため、Google Pixel 3a スマートフォンを NFC リーダーとして使用しました。 ISO/IEC 15693 機能を備えた Google Pixel 3a はデバイスが実行できるように構成されており、デバイスが構成された数のセンサー スキャンを完了すると、デバイス自体の電源がオフになります。 NFC デバイスは、RF フィールドを再度適用することで再起動できます。

非生物グルコースハイブリッド燃料電池によって NFC 回路に供給される電圧は記録され、無線で送信されます。 受信したデータは生の形式で保存され、変調器の出力を通じて、つまり高周波数および 1 ビットの出力速度で供給されます38。 ローパスデジタルフィルター機能を使用して高周波ノイズを減衰し、非生物グルコースハイブリッド燃料電池からの高解像度信号を生成します。 この処理は、Android Studio ベースの開発ツールを使用して実現されました。このツールでは、保存されたデータを取得し、MSP430 マイクロコントローラーで使用可能な 3 つの ADC 入力に分類するためのカスタム アルゴリズムが開発されました。 マイクロコントローラーは、mg/dL 単位のグルコースの連続添加に応じて燃料電池のアナログ電圧信号を読み取るようにコード化されています。 最適回帰折れ線グラフ (図 6) は、燃料電池電圧値とグルコース レベル (1 ～ 19 mM) の間の線形相関を相関係数 r2 = 9893 で示しています。この線形相関により、グルコース レベルを次のように計算できます。一次方程式: y = 13.885x + 211.18。 補足図S1は、デジタル値をそれぞれのグルコース濃度に変換するために使用されるスクリプトの例を示しています。 記録されたデータは、タイムスタンプおよびユーザー入力パラメータとともに Firebase リアルタイム データベースに保存されます。 Firebase データベースは、さまざまなプラットフォーム間でデータにアクセスできる NoSQL ベースのクラウド ストレージです。 データベースはオフラインで使用でき、デバイスのメモリにデータをキャプチャし、インターネットに再接続した後に同期できます。 年齢、身長、体重、タイムスタンプなどのパラメータは、血糖値の範囲の上限または下限に達するリスクの観点から、最終的により適切な糖尿病管理を提供するために使用できる重要なパラメータです。

グルコースハイブリッド燃料電池の電圧とグルコースの線形関係。

マイクロコントローラーによって取得された測定値は、視覚化のためにスマートフォンに送信されます。 「Assemble」という名前のアプリケーション（.apk）が作成され、作成されたアプリケーションのメインGUIが、ユーザー入力パラメータとグルコースモニタリングシステムから取得されたグルコース値とともに図7Aに示されています。 図 7B は、Firebase クラウド データベース内のデータ ストレージのスクリーンショットを示しています。 各ユーザーには自動生成されたユーザー ID が割り当てられ、リアルタイム測定値は特定のユーザー ID で保存されたデータベースに記録されます。 NFC 回路に接続されたグルコース ハイブリッド燃料電池は、動作中に出力電圧を 0.22 ～ 0.7 V に維持します。 スマートフォン アプリケーションを使用してグルコースを連続的に添加したときの時間の関数として、グルコース モニタリング システムのグルコース濃度出力を記録しました。図 7C は、0.1 M PBS 中での 17 分間にわたるシステムの応答の安定性を示しています。 さまざまなグルコース濃度 (0.25 ～ 10 mM) を連続的に添加したときのグルコース モニタリング システムの応答は、2 分後に次のアリコートが添加されるまで安定したままでしたが、その後、パフォーマンスはすぐに上昇し、その後約 30 秒後に徐々に低下しました。定常状態レベルに達するために。 挿入画像は、概念実証のグルコース検出を提供します。 この結果は、ワイヤレスグルコースモニタリングシステムがグルコースモニタリング用途にとって有望であり、望ましいものであることを裏付けています。

(A) グルコースおよびその他の独立した機能キャプチャ用のスマートフォン インターフェイス (B) Firebase リアルタイム クラウド データベース。 (C) 0.1 M PBS pH 7.4 中のグルコース濃度 [0.25 ～ 10 mM] の増加に対して動作するグルコース モニタリング システムの安定性プロファイル。 挿入画像: 標準グルコース溶液 (7 mM) に曝露された物理的検出システム。

グルコースの管理では、正常血糖または前糖尿病の個人と比較した場合、糖尿病個人の全体的な空腹時血糖値および血糖値の変動が観察されています39。 「高血糖」および「低血糖」という用語は、伝統的に、1 型および 2 型糖尿病の管理において、それぞれ「高すぎる」または「低すぎる」血糖値を説明するために使用されます 40、41。 このシナリオは、補足図 S2 に示されています。ここで、グルコース監視システムは、血糖反応を模倣するために乱数発生器を使用して生成されたさまざまなグルコース濃度にさらされます。 反応の中には、高血糖または低血糖として特徴付けられるほど十分に高いものと低いものもありました。 血糖の自己管理では、赤い線は血糖変動を維持するための下限と上限の閾値の境界を示しており、これらの閾値を超えたり下回ったりする持続的な変動が長期間続くと入院が必要になる可能性があります42。 これらの結果は、バッテリーレスのワイヤレス血糖モニタリングシステムが血糖値の一時的な変化を検出し、血糖に影響を与える体重やストレス関連のパラメーターを追跡できることを示しています。 開発されたグルコースモニタリングシステムは、ユーザーがグルコースの自己管理に責任を負い、ケアを改善するために必要なライフスタイルの変更を可能にする可能性があります。

要約すると、非生物グルコースハイブリッド燃料電池、NFCモジュール、スマートフォンアプリケーションで構成される、概念実証のフレキシブルなバッテリーレスワイヤレスグルコースモニタリングシステムを開発しました。 アプリケーション フレームワークには、パーソナライズされたグルコース追跡機能が含まれていました。 グルコースハイブリッド燃料電池は、7 mM 生理的グルコースの存在下で、0.26 V で 0.46 V の開路電圧、0.444 mA/cm2 の短絡電流密度、および 0.062 mW/cm2 の最大出力密度を生成しました。 グルコースモニタリングシステムでは、13.9 mV/mM・cm2 の感度で 1 ～ 19 mM グルコースの直線範囲が観察されました。 ADC変換機能を備えたNFCワイヤレスモジュールを搭載することで、グルコースに応じた燃料電池電圧の検出をスマートフォンアプリケーション用のデジタル出力に変換できるようになりました。 スマートフォン アプリケーションは、グルコース モニタリング システムから生成されたデータを記録し、測定データをリアルタイムで視覚化できるように設計されています。 我々は、安定したグルコース測定値を出力し、グルコースレベルの一時的な変化に応答するグルコースモニタリングシステムの動作が成功したことを実証しました。 さらに、高い血糖変動を体系的にスクリーニングすることで、回避可能な糖尿病合併症のリスクがある個人を早期に特定できるようになります。 糖尿病の合併症を予防すると、医療費の経済的負担を軽減しながら、患者の生活の質が向上します。 今後の研究には、臨床使用のための予測ソフトウェア パッケージの作成や、体液中のシステムの探索が含まれる予定です。

硝酸銀、ポリエチレングリコール 3000 (PEG)、水酸化ナトリウム、D(+) グルコース、リン酸二水素カリウム、アジ化ナトリウム、尿酸、アスコルビン酸、アセトアミノフェン、ガラクトース、フルクトース、マルトース、およびナフィオンは Sigma-Aldrich から入手しました。 白金処理液はYSI Inc.から購入し、NGP-J金ナノ粒子インクはIwatani Corporation of Americaから購入しました。 多層カーボン ナノチューブ NINK-1000 は、Nanolab, Inc. から入手しました。バクテリア ナノセルロース (BNC) は、ハイドロサルファイト ナトリウム培地 (HS 培地) で Gluconacetobacter xylinus (ATCC 10245) 培養物を使用する以前に報告された方法を使用して合成されました。 すべての溶液は 18.2 MΩ-cm Milli-Q 水で調製されました。 白金対電極、Ag/AgCl 参照電極、および PalmSense4 ポテンシオスタットは BASI Inc. から購入しました。Texas Instruments (TI) RFID トランスポンダー集積回路 (IC) RF430FRL152H は Digi Key Electronics から購入し、Google Pixel 3A がスマートフォン デバイスとして機能しました。

すべての電気化学測定 (サイクリック ボルタンメトリーおよびクロノアンペロメトリー) は、Palmsense4 電気化学ワークステーションを使用して実行されました。 電気化学セルは、金印刷修飾電極を作用電極として使用し、Ag/AgCl (3 M KCl) 電極を参照電極として使用し、白金電極を対極として使用する従来の 3 電極システムで構成されています。さまざまな濃度のグルコースを含む 0.1 M リン酸カリウム緩衝液 (pH 7.4)。 すべての電気化学実験は、電気化学セルを使用して室温 (25.0 ± 0.5 °C) で実行されました。

簡単に説明すると、印刷されたAuアノードは、YSI白金処理溶液を使用し、Ag/AgClに対して-225 mVの印加電位で1500秒間、白金コロイド（co-Pt）の電着によって修正されました。 印刷された Au 陰極は、酸化銀ナノ粒子多層カーボン ナノチューブ (Ag2O-MWCNT) で修飾されました。 Ag2O ナノ粒子は、PEG と硝酸銀の溶液から 75 °C、pH 9.8 で 1 時間合成しました。 MWCNT の溶液を超音波処理によって Ag2O ナノ粒子と混合し、印刷された金表面に Ag2O-MWCNT を堆積させました。 ナノ構造の印刷された Au アノードとカソードは、アノードとカソードを分離するためにナフィオンでコーティングされ、ナノ複合材料の安定性を強化するだけでなく、干渉する分析物を選択的にスクリーニングするために使用されました。 構築された電極は、カーボン接着剤を介してボンドパッドをタングステンワイヤに接着し、その後ワイヤ接着剤で封止することによって組み立てられます。 非生物グルコースハイブリッド燃料電池の触媒効率は、ナノ構造のアノードとカソードを使用して強化されました。 組み立てられた非生物グルコース燃料電池は、無線伝送のために NFC (TI RF430FRL152H) モジュールに接続されました。 図 2 の挿入図は、全体的な実験セットアップを示しています。 生体研究は、オールド ドミニオン大学の治験審査委員会 (IRB) によって承認されたプロトコール (IRB19065965) に基づいて実施されました。 すべての実験はガイドラインと規制に従って実行されました。 すべての参加者は研究説明文書を読み、参加前に書面によるインフォームドコンセントを提出しました。 さらに、参加者は健康スクリーニングのアンケートに回答し、心臓や肺の疾患、または運動や発汗による能力を変える可能性のあるその他の疾患がないことを確認しました。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

Min, J.、Sempionatto, JR、Teymourian, H.、Wang, J.、Gao, W. 北米におけるウェアラブル電気化学バイオセンサー。 バイオセンス。 バイオ電子。 172、112750（2021）。

記事 CAS Google Scholar

ナラヤナン、JS およびスローター、G. 過酸化水素の超高感度検出のための AuNPs-HRP 針型バイオセンサーの調製 Med。 Devices Sens. 1、1–9 (2018)。

Google スカラー

Taniselass, S.、Arshad, MM、Gopinath, SC 非感染性疾患バイオマーカーをモニタリングするためのグラフェンベースの電気化学バイオセンサー。 バイオセンス。 バイオ電子。 130、276–292 (2018)。

記事 Google Scholar

スローター、G. バイオセンサーの設計と製造における現在の進歩、RA Meyers (編)、Encyclopedia of Analytical Chemistry、John Wiley、チチェスター (2018 年 6 月 14 日)。

Xu、D.ら。 グルコースの非酵素的検出のための還元酸化グラフェン上の Ag-CuO ナノ粒子の設計と作製。 感知アクチュエータ B: Chem. 265、435–442 (2018)。

記事 CAS Google Scholar

Liyanage, T.、アリゾナ州カマールおよびスローター, G. 化学センサーおよび生物学的センサーへのナノマテリアルの応用: レビュー。 IEEE Sens. J. 21(11)、12407–12425 (2020)。

記事 ADS Google Scholar

Welch, EC、Powell, JM、Clvinger, TB、Fairman, AE、Shukla, A. ナノ構造とナノ材料を使用したバイオセンサーと診断技術の進歩。 上級機能。 メーター。 31(44)、2104126 (2021)。

記事 CAS Google Scholar

スローター、G. グルコース検出用のナノインデント電極の製造。 J.糖尿病科学。 テクノロジー。 4(2)、320–327 (2010)。

記事 Google Scholar

チェ、Ｘら。 キトサン、プルシアンブルー、多層カーボンナノチューブ、ワンステップ電着で形成された中空PtCoナノチェーンをベースにしたグルコースバイオセンサー。 Colloids Surf.、B 84(2)、454–461 (2011)。

記事 ADS CAS Google Scholar

スローター、G. およびサンデー、J. 水熱成長した ZnO ナノクラスターに基づく酵素的グルコース ハイドロゲル バイオセンサーの作製。 IEEE Sens. J. 14(5)、1573–1576 (2014)。

記事 ADS CAS Google Scholar

Hossain, MF & Saughter, G. 柔軟な電気化学的尿酸およびグルコース バイオセンサー。 生物電気化学 141、107870 (2021)。

記事 Google Scholar

Meng, L.、Turner, AP & Mak, WC 導電性ポリマーベースのバイオセンサーとして研究された調整可能な 3D ナノファイバーおよび生体機能化 PEDOT ネットワーク。 バイオセンス。 バイオ電子。 159、112181 (2020)。

記事 CAS Google Scholar

Brahim, SI、Saughter, G. & Guiseppi-Elie, A. 導電性 PPy-p(HEMA) 複合ヒドロゲルの電気的および電気化学的特性評価。 スマートな構造。 マット。 5053、1–12 (2003)。

CAS Google スカラー

Hossain, MF & Saughter, G. PtNP は、高感度かつ選択的なグルコース バイオセンシングのために、化学的に誘導されたグラフェンとカーボン ナノチューブを修飾しました。 J.エレクトロアナル。 化学。 861、113990 (2020)。

記事 CAS Google Scholar

He, K.、Jiang, Y.、Wang, T.、Liu, Z.、Wang, M.、Pan, L. & Chen, X. 機能デバイス用の金ナノ構造のアセンブリおよび複合体。 集約、e57 (2021)。

Hasan、MQ、Kuis、R.、Narayanan、JS、および Saughter, G. 金担体上の一体型コロイド白金とビリルビンオキシダーゼに基づく高効率ハイブリッド バイオ燃料電池の製造。 科学。 議員 8(1)、1–10 (2018)。

ADS Google Scholar

Guo, CX & Li, CM 中空球状ナノ構造導電性ポリマー/金属酸化物複合体上でのグルコースオキシダーゼの直接電子移動とグルコースのバイオセンシング。 物理学。 化学。 化学。 物理学。 12(38)、12153–12159 (2010)。

記事 CAS Google Scholar

Banerjee, S. & Saughter, G. タトゥーのようなグルコース非生物バイオ燃料電池。 J.エレクトロアナル。 化学。 904、115941 (2022)。

記事 CAS Google Scholar

ユエン、JDら。 完全に柔軟なソリューション処理された自律型血糖インジケーター。 科学。 議員9(1)、1-9 (2019)。

記事 CAS Google Scholar

Kim, J.、Campbell, AS、de Ávila, BEF & Wang, J. ヘルスケアモニタリング用のウェアラブルバイオセンサー。 ナット。 バイオテクノロジー。 37(4)、389–406 (2019)。

記事 CAS Google Scholar

グアランディ、I. et al. ウェアラブルバイオセンサーのプラットフォームとしてのテキスタイル有機電気化学トランジスタ。 科学。 議員6(1)、1-10 (2016)。

記事 Google Scholar

Ha, M.、Lim, S. & Ko, H. ユーザー対話型健康監視デバイス用のウェアラブルで柔軟なセンサー。 J. メーター。 化学。 B 6(24)、4043–4064 (2018)。

記事 CAS Google Scholar

Koh, A.、Kang, D.、Xue, Y.、Lee, S.、Pielak, RM、Kim, J. & Rogers, JA 汗の捕捉、保存、比色センシングのためのソフトでウェアラブルなマイクロ流体デバイス。 科学。 翻訳。 医学。 8(366)、366ra165–366ra165 (2016)。

Ali, M.、Albasha, L.、Al-Nashash, H. Bluetooth 低エネルギー埋め込み型グルコース モニタリング システム。 2011 年の第 8 回欧州レーダー会議（377 ～ 380 ページ）。 IEEE。 （2011年）。

Al Rasyid、MUH、Saputra、FA、Christian、A. ワイヤレス ボディ エリア ネットワークに基づく血糖値監視システムの実装。 2016 年の IEEE 台湾家電国際会議 (ICCE-TW) (1 ～ 2 ページ)。 IEEE。 （2016年）。

Mortellaro, M. & DeHennis, A. 1 型糖尿病患者における非生物的および蛍光ベースの連続血糖モニタリング システムの性能特性評価。 バイオセンス。 バイオ電子。 61、227–231 (2014)。

記事 CAS Google Scholar

キム、J.ら。 皮膚のワイヤレス光学特性評価のための、バッテリー不要の伸縮可能な光電子システム。 科学。 上級 2(8)、e1600418 (2016)。

記事 ADS Google Scholar

荒木 博 ほか近距離無線通信機能を備えた表皮 UV 比色線量計の材料とデバイスの設計。 上級機能。 メーター。 27(2)、1604465 (2017)。

記事 Google Scholar

キム、J.ら。 ウェアラブルパルスオキシメトリー用の小型バッテリー不要ワイヤレスシステム。 上級機能。 メーター。 27(1)、1604373 (2017)。

記事 Google Scholar

Park, J.、Kim, J.、Kim, SY、Cheong, WH、Jang, J.、Park, YG、Na, K.、Kim, YT、Heo, JH、Lee, CY & Park、JU Soft、smartワイヤレス回路、グルコースセンサー、ディスプレイが統合されたコンタクトレンズ。 科学。 上級 4(1)、eaap9841 (2018)。

Baingane, A.、Narayanan, JS & Saughter, G. ハイブリッド自家発電バイオセンシング システムによるグルコースの高感度電気化学検出。 センスバイオセンス解像度 20、41–46 (2018)。

記事 Google Scholar

Neghmouche, NS、Khelef, A. & Lanez, T. グラッシーカーボン電極におけるフェロセン/フェリセニウム酸化還元対の電気化学的特性評価。 J.ファンダム。 応用科学。 1(2)、23–30 (2009)。

記事 Google Scholar

ナラヤナン JS およびスローター G. グルコースと過酸化水素を測定するためのデュアル インライン電気化学バイオセンサーを目指しています。 生物電気化学 128、56–65 (2019)。

記事 CAS Google Scholar

Jacobi, R. MSP430™ マイクロコントローラーを使用した RF430FRL152H NFC センサー タグのアプリケーション例。 テキサス・インスツルメンツのアプリケーションレポート、SLOA233–2016 年 10 月、1–18。 https://www.ti.com/lit/an/sloa233/sloa233.pdf?ts=1642715853504&ref_url=https%253A%252F%252Fwww.google.com%252F

Coskun, V.、Ozdenizci, B.、Ok, K. 近距離無線通信に関する調査。 センサー 15(6)、13348–13405 (2015)。

記事 ADS Google Scholar

Polu (SK) & Polu (SK) NFC ベースのスマート ヘルスケア サービス システム。 内部。 Ｊ．イノフ． 解像度科学。 工学テクノロジー。 5、45–48 (2018)。

Google スカラー

Lazaro, A.、Villarino, R.、Girbau, D. IoT アプリケーション向けのエナジーハーベスティングに基づく NFC センサーの調査。 センサー 18(11)、3746 (2018)。

記事 ADS Google Scholar

Kang、MH、Lee、GJ、Yun、JH、Song、YM スマートフォン アプリケーションと連携してアンタクト ヘルスケアを実現する NFC ベースのウェアラブル オプトエレクトロニクス。 センサー 21(3)、878 (2021)。

記事 ADS CAS Google Scholar

ジョシ、A.ら。 糖尿病自己管理教育プログラム中の血糖変動パターン。 医学。 科学。 7(3)、52 (2019)。

CAS Google スカラー

Jean-Marie, E. 糖尿病の診断と分類。 エンサイク。 内分泌。 ディス。 43、105–109 (2018)。

Google スカラー

スリ、P. & オーロラ T. 高血糖。 観察医学: 原則とプロトコル。 ケンブリッジ大学出版局、225–230 (2017)。

アリゾナ州ウォルダゲイ他データ駆動型血糖パターン分類と異常検出: 1 型糖尿病における機械学習アプリケーション。 J.Med. インターネット解像度 21(5)、e11030 (2019)。

記事 Google Scholar

リファレンスをダウンロードする

この記事で紹介された研究は、米国科学財団賞 #1921364 および #1925806 によって支援されました。

Center for Bioelectronics、電気およびコンピュータ工学部、オールド ドミニオン大学、バージニア州ノーフォーク、23528、米国

サイカット・バナジー＆ジーママ・スローター

PubMed Google Scholar でこの著者を検索することもできます

PubMed Google Scholar でこの著者を検索することもできます

SB と GS が主な原稿テキストを書き、SB が実験を実行しました。 著者全員が原稿をレビューしました。

ギママ・スローターへの対応。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

オープン アクセス この記事はクリエイティブ コモンズ表示 4.0 国際ライセンスに基づいてライセンスされており、元の著者と情報源に適切なクレジットを表示する限り、あらゆる媒体または形式での使用、共有、翻案、配布、複製が許可されます。クリエイティブ コモンズ ライセンスへのリンクを提供し、変更が加えられたかどうかを示します。 この記事内の画像またはその他のサードパーティ素材は、素材のクレジットラインに別段の記載がない限り、記事のクリエイティブ コモンズ ライセンスに含まれています。 素材が記事のクリエイティブ コモンズ ライセンスに含まれておらず、意図した使用が法的規制で許可されていない場合、または許可されている使用を超えている場合は、著作権所有者から直接許可を得る必要があります。 このライセンスのコピーを表示するには、http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/ にアクセスしてください。

転載と許可

Banerjee, S.、Saughter, G. 柔軟なバッテリーレスのワイヤレス血糖値モニタリング システム。 Sci Rep 12、12356 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-16714-1

引用をダウンロード

受信日: 2022 年 3 月 28 日

受理日: 2022 年 7 月 14 日

公開日: 2022 年 7 月 19 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16714-1

次のリンクを共有すると、誰でもこのコンテンツを読むことができます。

申し訳ございませんが、現在この記事の共有リンクは利用できません。

Springer Nature SharedIt コンテンツ共有イニシアチブによって提供

コメントを送信すると、利用規約とコミュニティ ガイドラインに従うことに同意したことになります。 虐待的なもの、または当社の規約やガイドラインに準拠していないものを見つけた場合は、不適切としてフラグを立ててください。