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Scientific Reports volume 12、記事番号: 14649 (2022) この記事を引用

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1 引用

2 オルトメトリック

メトリクスの詳細

この研究では、メソ多孔質 MgO テンプレートカーボン (MgOC) 電極を備えた紙ベースのスクリーン印刷バイオ燃料電池の性能が 2 つのステップで改善されました。まず、少量のカルボキシメチルセルロース (CMC) を MgOC インクに添加しました。次に、ビリルビンオキシダーゼ (BOD) を固定化する前に、カソードをビリルビンで修飾しました。 CMC により、MgOC のメソ細孔へのアクセスが向上し、その後、バイオアノードとバイオカソードの両方の性能が向上しました。 CMC は電極の安定性も高めた可能性があります。ビリルビンによる事前修飾により BOD の配向が改善され、直接電子移動が容易になりました。これらの 2 つのステップにより、バイオアノード酵素として乳酸オキシダーゼ、燃料として乳酸塩を使用して、0.65 V の開回路電位、1.94 mA cm-2 の最大電流密度、および 465 μW cm-2 の最大電力密度が達成されました。これは、バイオ燃料電池として報告されている中で最高の性能の 1 つです。

メソポーラスカーボン材料は、バイオセンサーやバイオ燃料電池などの生物電気化学デバイスの製造にとって最も魅力的な材料の 1 つです1、2、3。これらの材料は、高導電性、高表面積、および優れた生体適合性を兼ね備えており、酵素固定化用の電極およびマトリックスとして優れています。ヤンら。らは、グルコースオキシダーゼを規則性メソ多孔性炭素に固定化すると、温度と pH の安定性が上昇することを報告しました4。さまざまな種類のメソポーラスカーボン材料の中には、酸化物テンプレートカーボンがあります。酸化物テンプレート化炭素の細孔サイズは、酸化物テンプレートのサイズを制御することによって制御できます5、6、7、8、9。このような酸化物テンプレート炭素の 1 つは、MgO テンプレート炭素 (MgOC) であり、市販されています 5,6。 MgOC の孔径が直接電気化学に及ぼす影響は、D-フルクトースデヒドロゲナーゼ 10 およびビリルビンオキシダーゼ (BOD) 11、12 について研究されています。さらに、MgOC インク修飾カーボンクロスで作製したバイオ燃料電池 (BFC) は、酵素としてグルコースデヒドロゲナーゼ (GDH) と乳酸オキシダーゼ (LOx) を使用して、それぞれ 2 mW cm-213 と 4.3 mW cm-214 の高出力を示しました。

MgOC インクは、スクリーン印刷された MgOC 電極を製造する最初のステップでもあります。スクリーン印刷用インクに含まれる導電性カーボン材料は、印刷時に加えられるせん断応力下で均一に分散する必要があります。分散が不均一であると、電極が部分的に脆くなったり (バインダーが少なすぎる場合)、および/または部分的に抵抗が増加する (バインダーが多すぎる場合) 可能性があります。分散度が高くなると、凝集が起こりにくくなるため、多孔度も高くなります。少量の添加剤により、導電性を損なうことなくインクの分散が改善され、印刷電極の品質と再現性が向上します。しかし、カルボキシメチルセルロース (CMC) などの生体適合性と持続可能な材料は炭素材料の分散剤として使用されてきましたが 15、スクリーン印刷用の MgOC インクでは分散剤は考慮されていませんでした。

スクリーン印刷された電極は、ウェアラブルバイオセンサー、特にヘルスケア用途の製造に有望です 16、17、18。ウェアラブルバイオセンサーは、患者のよりパーソナライズされたリアルタイムの健康管理、およびアスリートなどのハイパフォーマンス専門家の健康状態のよりデータ駆動型の綿密なモニタリングの傾向により、近年大きな注目を集めています。そして消防士たち。同様に、ウェアラブル BFC も、エネルギーハーベスターと自家発電センサーの両方として大きな注目を集めています 19、20、21、22。ウェアラブル BFC はエネルギーハーベスターとして、体液に含まれるグルコースまたは乳酸塩からエネルギーを収集し、小型デバイスに電力を供給します。自己電源式センサーとしてのウェアラブル BFC は、いつでもグルコースまたは乳酸塩から収集される電力がそれぞれの燃料の濃度に依存するという事実を利用します。自己電源式センサーは、検出デバイス用のエネルギー源を必要としません。ウェアラブルバイオセンサーと BFC の例としては、眼鏡の鼻パッドに統合されている 23、柔らかい素材から製造されたマイクロ流体 24,25、薄い柔軟なフィルム上に製造された 25,26、タトゥータイプ 27、繊維ベース 28,29、および紙ベース 30,31 が挙げられます。、32。

紙ベースのデバイスは紙の吸湿効果も統合しており、少量のサンプルでも機能します。デル・トルノ・デ・ロマンほか。は、燃料供給システムとして紙を利用し、5 mM グルコースで最大 37.5 μW cm-2 の出力密度を達成しました 33。ラウら。燃料送達には濾紙を、生体電極にはカーボンファイバーまたはカーボンナノチューブ紙を使用し、エタノールのカスケード型4電子酸化では35.5 μW cm-2、ギ酸、ホルムアルデヒド、メタノールでは26.9 μW cm-2の出力密度を達成しました。燃料としてと 3 つのカスケード酵素 34。レワトカーら。また、燃料送達に濾紙を使用し、生体電極に多層カーボンナノチューブ紙を使用し、4セル直列構成で燃料として30 mMのグルコースを使用して46.4 μW cm-2の電力密度を達成しました35。

私たちのグループでは、和紙に電極を直接印刷したBFCをいくつか開発してきました。電極材料としてケッチェンブラック、アノード酵素としてグルコースオキシダーゼを使用することで、0.12 mW cm-236 の出力密度を達成しました。電極材料として MgOC を、酵素として乳酸オキシダーゼ (LOx) を使用することで、0.113 mW cm-231 の出力密度を達成しました。酵素として GDH を使用し、固定化を改善することで、0.12 mW cm-232 の出力密度を達成しました。これらの研究は主にアノードの性能に焦点を当てました。ただし、高性能のアノードを使用する場合、特に性能をアノードに制限する必要がある自己電源型バイオセンサーの場合は、焦点をカソードの改善に移す必要があります。

バイオカソードを構築するための一般的な酵素は、ビリルビンオキシダーゼ (BOD) です。この酵素の利点の 1 つは、直接電子伝達 (DET) の能力です 37,38,39。すべての DET タイプの酵素電極と同様に、電極表面上の酵素の配向が重要です。平らな表面と比較して、メソ多孔質表面構造は、ランダムに配向した酵素の活性部位が DET 距離内にある可能性を高めます 40。方向性を持たせると、DET 型バイオカソードの性能が向上します。ララウイら。は、酵素を結合するための「ガイド」としてプロトポルフィリン IX を利用することにより、カーボンナノチューブ上への BOD の規則的な固定化を達成しました 41。アル・ロラージュら。特定の部位にシステインを持たせるように BOD を操作し、そのシステインを指向性共有結合固定化に使用しました 42。

この研究では、スクリーン印刷された紙ベースのバイオ燃料電池、特にバイオカソードの性能を向上させるために 2 つのアプローチを使用しました。私たちは、MgOC インクへの分散剤としてカルボキシメチルセルロース (CMC) の添加を検討し、そのレオロジー効果を調査しました。私たちはバイオカソードに着目し、BODを指向的に固定化するための「ガイド」としてビリルビンを考えました。

実験では次の材料が使用されました: 異なる平均細孔径の MgOC (CNovel™、東洋炭素、日本; 注: 補足資料図 S1)、ポリ二フッ化ビニリデンヘキサフルオロプロピレンコポリマー (PVdF; KF ポリマー L#9305、NMP 中 5%) 、株式会社クレハ（日本））、1-メチルピロリジン-2-オン（NMP、和光純薬工業、日本）、CMC（SLD-F1、日本製紙、日本）、和紙（出雲特選紙紙、日本）、撥水剤(ハジックス、コメンズ、日本)、カーボンインク (JELCOM CH-10、十條化成、日本)、1,2-ナフトキノン (1,2-NQ、関東化学、日本)、Myrothecium verrucaria 由来の BOD (BO "Amano" 3) 、天野エンザイム株式会社、日本）、および以前に報告されたようにEnterococcus faeciumに由来し、組換えによって調製されたLOx。

他の化学物質はすべて分析グレードのものでした。

MgOC インクは、MgOC と PVdF (結合剤; 5 ～ 6 mL/1 g MgOC) を NMP (溶媒; 2.5 mL/1 g MgOC) に滑らかなペーストが得られるまで分散させることによって調製しました。ＣＭＣを含むインクの場合、ＭｇＯＣを添加する前に、ＰＶｄＦ、ＮＭＰ、およびＣＭＣ（０．０２７ｇ／１ｇＭｇＯＣ）を事前に十分に混合した。

紙ベースのバイオ燃料電池の電極は、以前に報告された方法と同様に製造されました31。和紙を撥水剤で処理し、室温で12時間乾燥させました。次に、LS-150TV スクリーン印刷機 (ニューロング精密工業株式会社、東京、日本) でカーボンインクを使用して集電体を 5 層でスクリーン印刷し、120 °C で 12 時間乾燥させました。バイオカソードの集電体には、酸素の供給を容易にするために直径 0.5 mm の穴が 100 個ありました 31。最後に、MgOC インクを使用して 2 つの層を印刷して電極を形成し、室温で 2 日間乾燥させました。電極サイズは、バイオアノードとバイオカソードの両方で 2.0 × 0.5 cm でした。

以前に報告された方法 31 と同様に、電極を変更してバイオアノードとバイオカソードを形成しました。 UVオゾンで15分間処理した後、アセトニトリル中の100mM 1,2-NQ 20μLを適用することによってバイオアノードを修飾し、1時間乾燥させた。１０ｍＭリン酸緩衝液中に４０ＵのＬＯｘを含む２０μＬを適用し、電極を減圧下で１．５時間乾燥させた。 15分間のUVオゾン処理後、10mMリン酸緩衝液中の5U BODを含む20μLを適用することによってバイオカソードを修飾し、減圧下で1.5時間乾燥させた。指示がある場合は、BOD で修飾する前に、20 mM NaOH 中の 0 ～ 20 mM ビリルビン溶液 20 μL を電極に適用し、減圧下で 1.5 時間乾燥させました。ビリルビンを溶解するにはNaOHが必要でした。

MgOC インクのひずみ分散は、角周波数 1.0 rad s-1、せん断ひずみ範囲 10 ～ 5 ～ 10%、温度 25 °C でレオメーター (MCR 102、アントンパール社、日本) を使用して評価されました。。

バイオアノードとバイオカソードは、対極として白金線、参照として Ag/AgCl/飽和 KCl 電極を使用した 3 電極システムで個別に評価されました。サイクリックボルタンメトリーは、バイオアノード用に 100 mM 乳酸を含む電解質として 1 M リン酸緩衝液を使用して実行されました。スキャン速度は 10 mV s-1、電位範囲はバイオアノードでは 0.5 ～ 0.7 V、バイオカソードでは 0.7 ～ 0.2 V でした。クロノアンペロメトリーは、動作電位 0.3 V、測定時間 2000 秒で実行されました。バイオ燃料電池は、温度 36 °C、湿度 70% の制御された環境でリニアスイープボルタンメトリーによって評価されました。

MgOC インクの添加剤としての CMC を調査するために、CMC を含むインクと含まないインクの粘弾性特性をせん断応力を加えることによって特性評価しました (図 1)。 CMC をインクに添加すると、貯蔵弾性率と損失弾性率のクロスオーバー点はより高いせん断ひずみ値にシフトしました (CMC なしでは 7.9 × 10-3%、CMC では 2.1 × 10-2%; 図 1)。貯蔵弾性率は粘弾性の弾性成分を表し、損失弾性率は粘性成分を表します。したがって、結果は、両方のインクが低せん断ひずみでは粘性があり、高せん断ひずみではより流動的になることを示しています (図 1)。 CMC を含むインクは、より高いせん断応力でより安定しており、分散が改善されていることを示しています (図 1)。インクは印刷プロセス中にせん断応力にさらされるため、これらの特性はスクリーン印刷にとって有益であり、より均一な電極につながるはずです。

CMCありまたはなしのMgOCインクの貯蔵弾性率と損失弾性率をせん断ひずみの関数として示します。角周波数: 1.0 rad s−1; 気温25℃。円: 貯蔵弾性率 (G')。三角形: 損失弾性率 (G''); 緑：CMCを含むMgOCインク。バイオレット: CMC を含まない MgOC インク。

次に、CMC を含むまたは含まない MgOC インクを電極に印刷し、電極を作製、修飾し、電気化学的に特性評価しました (図 2、3、4)。個々のバイオカソードとバイオアノードのサイクリックボルタモグラムは、CMC を含む MgOC インクで印刷された電極を使用した場合、ピーク分離がわずかに狭いことを示しました (図 2)。クロノアンペロメトリー測定では、バイオカソードとバイオアノードでそれぞれ還元電流と酸化電流が明らかに増加していることが示されました (図 3)。これらの結果は、CMC をインクに添加すると、反応を促進するのに必要なエネルギー (バイオカソードとバイオアノードでは、それぞれ還元方向と酸化方向の絶対量でのエネルギー) が減少することを示唆しています。同様のサイクリックボルタンメトリー電流は、反応を駆動するのに十分なエネルギーが適用された場合、CMC の有無にかかわらず、応答電流が同様であることを示唆しています (図 2)。ピーク分離が狭いことは、CMC をインクに添加すると、より低いエネルギーで反応が最大能力で進行することを示唆しています (図 2)。クロノアンペロメトリーの結果は、この概念を裏付けています。つまり、Ag/AgCl/sat に対して 0.3 V で印加された中程度のエネルギーです。 KCl は、CMC をインクに添加すると最大能力で回転率を高めるようですが、CMC なしで回転率を高めるには不十分です (図 3)。

CMC を含む場合と含まない場合の MgOC インクを使用して製造された、(a) バイオカソードと (b) バイオアノードのサイクリックボルタモグラム。スキャン速度: 10 mV s-1; 1M リン酸緩衝液、pH 7.0; (b) 100 mM 乳酸塩。バイオカソード酵素: BOD; バイオアノード酵素: LOx; バイオアノードメディエーター 1,2-NQ。緑: CMCあり。バイオレット: CMCなし。

CMC を使用した場合と使用しない場合の MgOC インクを使用して製造された (a) バイオカソード、および (b) バイオアノードの電気化学的評価。 1M リン酸緩衝液、pH 7.0; 0.3 V 対 Ag/AgCl/sat. KCl; 室温。 (b) 100 mM 乳酸塩。 (a) BOD。 (b) LOx、1,2-NQ。緑: CMCあり。バイオレット: CMCなし。

CMC を使用した場合と使用しない場合の MgOC インクを使用して製造されたバイオ燃料電池の電気化学的評価。 1M リン酸緩衝液、pH 7.0; 100mM乳酸塩; 湿度70%。気温36℃。バイオカソード酵素: BOD; バイオアノード酵素: LOx; バイオアノードメディエーター 1,2-NQ。緑: CMCあり。バイオレット: CMC なし。直線: 電力密度。破線: 電流密度。

バイオ燃料電池に組み合わせると、最大電流密度は、CMCなしで電極を作製した場合の0.35 mA/cm2から、CMCを使用して作製した場合の0.79 mA/cm2まで2倍になりました（図4）。 MgOC インクに CMC を添加することにより、最大出力密度は 92 μW cm-2 から 249 μW cm-2 まで 2.5 倍以上増加しました。

レオロジー測定では、MgOC インクに CMC を添加するとスクリーン印刷に有益である可能性があることが示されましたが、その違いはこの性能の大幅な向上を説明するものではありません。さらに、CMC は吸湿性が高く、酵素の安定性を向上させることができます 43。吸湿性により酵素への燃料の供給が促進され、安定化効果により固定化プロセス中の酵素活性の損失が防止される可能性があります。これらの特性は両方とも、得られる酵素電極の性能を向上させる可能性があり、バイオ燃料電池の性能の大幅な向上を説明できます。

この研究で使用された固定化プロセスには、減圧下での乾燥ステップが含まれます。このような手順では酵素の脱水が起こり、変性や活性の喪失が起こる可能性があります44、45、46。炭水化物は、水分子の一部を保持し、タンパク質と水の水素結合をタンパク質と炭水化物の水素結合に置き換えることで、脱水による変性を防ぐことが知られています44、45、46。したがって、インク中に CMC が存在すると、より多くの酵素分子がカーボン表面で活性を維持する可能性があります。電極表面上の変性酵素は、酵素と電極、またはメディエーターと電極の間の電子伝達効率を妨げる可能性があり、電極反応を駆動するために必要なエネルギーが増加する可能性があります。

特に吸湿性は生体電極の性能に特有の影響を与えるようです。吸湿性添加剤により、固定化プロセス中に水が電極の細孔にアクセスできるようになり、より多くの酵素が電極の細孔の奥深くに輸送されます。また、水は酵素反応に不可欠であり、電極の細孔の奥深くに燃料を輸送するデバイスの動作中にも水がアクセスできるようになります。バイオアノードの場合は細孔。電気化学的に観察されるように、細孔への水の供給量の増加は、反応を促進するために必要なエネルギーが低下する理由である可能性があります (図 2、3、4)。ただし、CMC を添加剤ではなくバインダーとして使用すると、疎水性 PVdF をバインダーとして使用して製造されたバイオカソードと比較して、バイオカソードの性能が低下します (補足資料図 S2)。これは、性能には疎水性が必要であり、酸素が多いことに起因する可能性が高いことを示唆しています。供給。

バイオカソードの性能をさらに向上させるために、BOD は DET にとって好ましい方向で MgOC 上に固定化されました。 DET の間、電極は電子を提供するビリルビンの役割を引き継ぎます。したがって、BODのビリルビン結合部位が電極に面する配向は、DETにとって好ましいはずである。この配向を達成するために、まずビリルビンを MgOC 上に固定化し、次に BOD を固定しました。 BOD の固定化には、次のメカニズムが考えられます。(a) BOD はビリルビンに結合しないか、好ましくない方向に結合します。 (b) BOD はビリルビンと MgOC 表面に等しく結合します。（ｃ）ＢＯＤは、そのビリルビン結合部位によりビリルビンに好ましく結合する。結果として得られる電極は、ケース (a) が優勢な場合、ビリルビンを含まない電極と比較して劣った性能を示します。一方、ケース (b) が優勢な場合、ビリルビンは性能に影響を及ぼさないと予想されますが、ケース (c) が優勢な場合、得られる電極は性能の向上が期待されます。ビリルビンの電気化学機構への関与としては、電極性能の低下が予想される絶縁体としてのビリルビンの作用と、メディエーターとしてのビリルビンの作用が考えられます。後者は電極の性能を向上させる可能性がありますが、炭素ベースの電極ではビリベルジンはビリルビンにほとんど還元されません 47。したがって、このシナリオは起こりそうにありません。したがって、ビリルビンの存在下で電極性能の向上が観察された場合、ビリルビンはおそらく BOD 固定化「ガイド」として機能し、ビリルビン結合部位が MgOC 表面に面することになります。

BOD 固定化のガイドとしてさまざまな量のビリルビンを使用してバイオカソードを製造し、電気化学的に特性評価しました (図 5)。サイクリックボルタンメトリーとクロノアンペロメトリーの結果はいずれも、電極上のビリルビンが少量であれば還元電流が増加し、ビリルビンが多量であれば還元電流が減少することを示しています。少量のビリルビンはガイドとしてうまく機能し、BOD のビリルビン結合部位が MgOC 表面に面するのを助けます。しかし、多量のビリルビンは、おそらく絶縁層として作用することによって、酵素に電子を提供する電極の能力を阻害すると考えられ、ビリルビンがメディエーター挙動を示す可能性が低いことが確認された。 BOD 固定化の目安となる最適なビリルビン量は 20 nmol cm-2 でした (図 5)。

配向のガイドとしてビリルビンを使用した、MgOC に BOD を吸着させたバイオカソードの電気化学的評価。 CE = Pt ワイヤー; RE = Ag/AgCl/sat. KCl; 1M リン酸緩衝液、pH 7.0。 (a) サイクリックボルタモグラム。凡例: ビリルビンの量。 (b) 時間電流測定的に得られた正規化された還元電流と、BOD の固定化に使用されたビリルビン量の関係。 0.3 V 対 Ag/AgCl/sat. KCl。ビリルビンの非存在下で BOD が固定化された電極の電流 = 1。

CMC と BOD を含む MgOC インクを使用して作製され、ガイドとしてビリルビンで固定化された最適化されたバイオカソードは、CMC を含む MgOC インクを使用して作製されたバイオアノードと組み合わされました。バイオアノードは、メディエーターとして 1,2-NQ、酵素として LOx を含む CMC を含む MgOC インクを使用して作製されました。得られたバイオ燃料電池は、0.65 Vの開路電位（OCP）、1.94 mA cm-2の最大電流密度（Jmax）、および465 μW cm-2の最大出力密度（Pmax）を示しました（図6）。これらの値は、ここで製造された BFC が、乳酸塩を燃料として使用する BFC の中で最も優れた性能を発揮するものの 1 つであることを示しています (表 1)。燃料溶液にさらさずに室温の周囲条件下で保管した場合、最初の24時間で調製時の値の約半分の出力密度が観察されました（補足資料、図S3）。ただし、初日の後、BFC は少なくともさらに 3 日間は非常に安定していました (図 S3)。多孔質電極に固定化された酵素は、一般に 2 つのグループに分けられます: (1) 細孔の内部に固定化された酵素、および (2) 電極の外表面に固定化された酵素。保管条件が酵素活性の維持に不適切であるため、初日の劇的な減少は、電極の外表面に固定化された酵素の不活化によるものと考えられます。 2 日目以降の高い安定性は、かなりの量の酵素が MgOC のメソ細孔内に固定化されて大幅に安定化されていることを示唆しています。炭水化物は一般に乾燥酵素を安定化することが知られているため、凍結乾燥製剤や（市販の）酵素センサーストリップでこの目的でよく使用されます。また、前述したように、CMC は酵素の安定性も向上させることができます 43。したがって、CMC が MgOC のメソ細孔内に固定化された酵素の安定性の向上に寄与している可能性があります。

BOD 固定化のガイドとして CMC とビリルビンを含む MgOC インクを使用して製造されたバイオ燃料電池を電気化学的に評価します。条件: 1 M リン酸緩衝液、pH 7.0。 100mM乳酸塩; 湿度70%。気温36℃。バイオカソード酵素: BOD; バイオアノード酵素: LOx; バイオアノードメディエーター: 1,2-NQ。赤: 電力密度。青: 電流密度。

この研究では、紙ベースでスクリーン印刷された BFC の性能が 2 つのステップで改善されました。まず、少量のCMCを添加することにより、MgOCインクの分散性が向上しました。分散性の向上はレオメトリーで確認されました。したがって、製造された BFC は、MgOC のメソ細孔へのアクセス性の向上と、酵素に対する CMC の安定化効果により、性能の向上を示しました。この安定化効果は、BFC の保存安定性にも見られました。第二に、ビリルビンをガイドとして使用して、BOD を配向的に固定化しました。得られた BFC は、OCP 0.65 V、Jmax 1.94 mA cm-2、Pmax 465 μW cm-2 を示しました。これは、乳酸を燃料として利用する BFC についてこれまでに報告されている最高の性能値の 1 つです。この研究では燃料として乳酸塩、アノード酵素として LOx、アノードメディエーターとして 1,2-NQ を利用しましたが、達成されたすべての改善は他のアノード酵素、メディエーター、燃料にも適用されるはずです。

この研究の結果を裏付けるデータは、合理的な要求に応じて著者から入手できます。

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この研究の一部は、JST-ASTEP 助成番号 JPMJTR21UF (IS、ST)、JSPS KAKENHI 助成番号 21H03344 (IS、ST) の支援を受けました。英語の編集については Editage (www.editage.com) に感謝します。

Noya Loew と Isao Shitanda の著者も同様に貢献しました。

東京理科大学理工学部純粋応用化学科〒278-8510 千葉県野田市山崎2641

Noya Loew, Isao Shitanda, Himeka Goto, Hikari Watanabe & Masayuki Itagaki

〒278-8510 千葉県野田市山崎2641 東京理科大学科学技術研究所

Isao Shitanda, Seiya Tsujimura & Masayuki Itagaki

RIKEN Center for Biosystems Dynamics Research, 1-7-22 Suehirocho, Tsurumiku, Yokohama, Kanagawa, 230-0045, Japan

Tsutomu Mikawa

筑波大学数理物質系物質科学分野〒305-8573 茨城県つくば市天王台 1-1-1

Seiya Tsujimura

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NL は原案の準備を書きました。 IS、ST、TM は概念化に貢献し、原案の準備書を作成しました。 HG は形式解析を調査し、HW と M. I が監督を務めました。著者全員が原稿をレビューしました。

Correspondence to Isao Shitanda.

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

Loew, N.、Shitanda, I.、Goto, H. et al. 改良されたメソポーラスカーボンインクをスクリーン印刷し、ビリルビンオキシダーゼを配向的に固定化することによって製造された高性能紙ベースのバイオカソード。 Sci Rep 12、14649 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-19052-4

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受信日: 2022 年 5 月 12 日

受理日: 2022 年 8 月 23 日

公開日: 2022 年 8 月 27 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-19052-4

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